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Revista mexicana de física

Print version ISSN 0035-001X

Rev. mex. fis. vol.57  suppl.1 México Feb. 2011

 

Synchrotron radiation study of the uranium chemical species electrodeposited for alpha spectrometry sources

 

D.C. Burciaga–Valenciaa, C.G. Méndeza, H. Esparza–Poncea, A.M. Beesleyb, M.T. Crespoc, L. Fuentes–Cobasa, L. Fuentes–Monteroa,d, and M.E. Montero–Cabreraa*

 

a Centro de Investigación en Materiales Avanzados, S.C., Miguel de Cervantes 120, Complejo Ind. Chihuahua, Chihuahua, Chih., México. * e–mail: elena.montero@cimav.edu.mx

b School of Chemical Engineering and Analytical Science, The University of Manchester, United Kingdom.

c Laboratorio de Metrología de Radiaciones Ionizantes, Centro de Investigaciones Energéticas, Medioambientales y Tecnológicas, Madrid, Spain.

d Now in: Institute Laue Langevin, Grenoble, France.

 

Recibido el 10 de marzo de 2010
Aceptado el 31 de agosto de 2010

 

Abstract

Alpha spectrometry (AS) with semiconductor detectors has applications in nuclear decay data measurements, environmental, geological and nuclear wastes studies and other works requiring determination of actinide and other alpha emitter contents. In order to obtain accurate measurements by producing good resolution alpha spectra, AS sources must be thin and uniform. AS sources produced by electrodeposition consist of a radioactive deposit onto a metallic substrate (cathode of the electrolytic cell). Natural U sources prepared by the Hallstadius method have co–deposited Pt, originated from the dissolution of the anode during the electrodeposition. A recent work published else–where has reported a study on the morphology and spatial distribution of the U/Pt deposits with the related chemical speciation of U, using scanning electron microscopy with energy dispersive X–Ray spectroscopy, X–Ray photoelectron spectroscopy and X–Ray absorption fine structure (XAFS).

The purpose of this work is to explain the structure of the Pt/U deposits. We have obtained new spectra of the U LIII edge XAFS by total electron yield at Stanford Synchrotron Radiation Lightsource (SSRL), BL 2–3. Grazing incidence X–Ray diffraction (GI–XRD) patterns were obtained at SSRL, BL 11–3. GI–XRD patterns show a bimodal distribution of grain sizes of Pt, with dimensions ~ 5 and 20 nm; schoepite diffraction signals suggest grain dimensions of ~5 nm, i.e. with low crystallization. XAFS spectra were fitted assuming two different structures: uranyl hydroxide and schoepite, and results were compared. U–U path shows low intensity that also may be a result of low crystallization.

Keywords: Uranium; gracing incidence X–Ray diffraction; X–Ray absorption fine structure; synchrotron radiation.

 

Resumen

La espectrometría alfa (EA) con detectores de semiconductor tiene aplicaciones en mediciones de datos para desintegraciones nucleares, estudios ambientales, geológicos y de residuos nucleares, así como en otros trabajos que requieran la determinación de contenidos de actínidos y otros emisores alfa. Para obtener buenas medidas, las fuentes para EA deben ser finas y de forma que permitan obtener espectros alfa con buena resolución energética. Las fuentes para EA producidas por electrodeposición consisten en un depósito radiactivo sobre un sustrato metálico (cátodo de la celda electroquímica). Las fuentes de U natural preparadas por el método de Hallstadius contienen Pt co–precipitado, originado por la disolución del ánodo durante la electrodeposición. Un trabajo recientemente publicado presenta un estudio sobre la morfología y distribución espacial de los depósitos de U/Pt en relación con la especiación química del U, usando microscopía electrónica de barrido con espectroscopia de rayos X dispersiva en energía, espectroscopia de fotoelectrones de rayos X y de estructura fina de la absorción de rayos X (XAFS).

El propósito del presente trabajo es explicar la estructura de los depósitos de Pt/U. Se han obtenido nuevos espectros del borde de absorción U LIII por salida total de electrones en el haz 2–3 de la Fuente de Radiación Sincrotrónica de Stanford (SSRL). Los patrones de difracción de rayos X de incidencia rasante (GI–XRD) muestran una distribuciónbimodal de tamaño de grano del Pt, con dimensiones de 5 a 20 nm; el patrón de difracción de la schoepita sugiere dimensiones de ~5 nm, es decir, de baja cristalización. Los espectros de XAFS se ajustaron asumiendo dos estructuras diferentes: el hidróxido de uranilo y la schoepita, y los resultados se compararon. Las trayectorias fotoelectrónicas U–U muestran bajas intensidades, lo que también puede deberse a baja cristalización.

Descriptores: Uranio; difracción de rayos X con incidencia rasante; estructura fina de la absorción de rayos X; radiación sincrotrónica.

 

PACS: 61.05 cj; 61.05 cp

 

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Acknowledgements

We want to thank John Bargar, Carol Morris and Sam Webb from SSRL for their help at laboratory and beam line. John Bargar has given the uraninite XANES spectrum as model compound. This study has been partially supported by SEP–CONACYT Project 26040. Portions of this research were carried out at the Stanford Synchrotron Radiation Light–source, a national user facility operated by Stanford University on behalf of the U.S. Department of Energy, Office of Basic Energy Sciences. The SSRL Structural Molecular Biology Program is supported by the Department of Energy, Office of Biological and Environmental Research, and by the National Institutes of Health, National Center for Research Resources, Biomedical Technology Program.

 

References

1. S. Pomme et al., Metro 46 (2009) 439.         [ Links ]

2. C. Roselli,D. Desideri, and M. Assunta Meli, Microchem. J. 91 (2009) 181.         [ Links ]

3. H. Michel, D. Levent, V. Barci, G. Barci–Funel, and C. Hurel, Talanta 74 (2008) 1527.         [ Links ]

4. M. Minteer et al., Health Phys. 92 (2007) 488.         [ Links ]

5. H. Sugiyama et al., J. Toxicol Sci. 34 (2009) 417.         [ Links ]

6. A. Martín Sanchez, M. Jurado Vargas, M.J. Nuevo Sánchez, and A. Fernández Timón, Appl. Radiat. Isot. 66 (2008) 804.         [ Links ]

7. F. Vera Tome, M. Jurado Vargas, and A. Martín Sánchez, NIMPA 348 (1994) 183.         [ Links ]

8. E. Garcia– Torano, Appl. Radiat. Isot. 64 (2006) 1273.         [ Links ]

9. N.A. Talvitie, Anal. Chem. 44 (1972) 280.         [ Links ]

10. J.L. Ferrero Calabuig et al., NIMA 369 (1996) 603.         [ Links ]

11. J. L. Ferrero Calabuig et al.,NIMB 136 (1998) 290.         [ Links ]

12. R. Weber, P. Vater, R.A. Esterlund, and P. Patzelt, NIMA 423 (1999) 468.         [ Links ]

13. A.M. Beesley et al., Appl. Radiat. Isot. 67 (2009) 1559.         [ Links ]

14. L. Hallstadius, NIM Phys Res 223 (1984) 266.         [ Links ]

15. R.F. Mitchell, Anal. Chem. 32 (1960) 326.         [ Links ]

16. L. Fuentes–Montero et al., Integrated Ferroelectrics 101 (2008) 101.         [ Links ]

17. N. Stojanovic, "Experimental Station 11–3, SSRL. " (2009) http://www–ssrl.slac.stanford.edu/beamlines/bl11–3/.         [ Links ]

18. A.P Hammersley, in ESRF International Report No. ESRF98HA01T. Program available at (2004). http://www.esrf.eu/computing/scientific/FIT2D        [ Links ]

19. B. Ravel and M. Newville, J. Synch. Rad. 12 (2005) 537.         [ Links ]

20. M. Newville, J. Synch. Rad. 8 (2001) 322.         [ Links ]

21. R.J. Finch, M.A. Cooper, F.C. Hawthorne, and R.C. Ewing, Can Mineral 34 (1996) 1071.         [ Links ]

22. J.C. Taylor and H.J. Hurst, Acta Crys. B 27 (1971) 2018.         [ Links ]

23. R. Allmann, R. Hinek, G. Bergerhoff, and I.D. Brown, FIZ Karlsruhe (National Institute of Standards and Technology (NIST), 2009).         [ Links ]

24. D.M. Smilgies, J. Appl. Crystallogr. 42 (2009) 1030.         [ Links ]

25. M. Torres Sancho, in PhD Thesis,Instituto de Química y Materiales Álvaro Alonso Barba, (Universidad Carlos III de Madrid, Leganes, Madrid, 2009) p. 172.         [ Links ]

26. C. Den Auwer et al., New J. Chem. 27 (2003) 648.         [ Links ]

27. M.C. Duff, C. Amrhein, P.M. Bertsch, and D.B. Hunter, Geochim. Cosmochim. Acta 61 (1997) 73.         [ Links ]

28. J. Jernstrom et al., J. Anal. At. Spectrom. 19 (2004) 1428.         [ Links ]

29. B. Salbu et al., J. Environ. Radioact. 78 (2005) 125.         [ Links ]

30. M.A. Denecke, Coord Chem. Rev. 250 (2006) 730.         [ Links ]

31. A.V. Soldatov et al., J. SolidState Chem. 180 (2007) 54.         [ Links ]

32. J.G. Catalano and G.E. Brown Jr, Am. Mineral. 89 (2004) 1004.         [ Links ]

33. P.G. Hansen, J. Inorg. Nucl. Chem. 12 (1959) 30.         [ Links ]