Non–isolated pair model for upconversion energy transfer processes
S.O. Vásquez*
Departamento de Ciencia de los Materiales, Facultad de Ciencias Físicas y Matemáticas, Universidad de Chile, Av. Tupper 2069, Casilla 2777, Santiago, Chile.* Phone: 56(2) 978 44 88, Fax: 56(2) 699 41 19, e–mail: ovasquez@dqb.uchile.cl
Recibido el 13 de octubre de 2006
Aceptado el 23 de enero de 2007
Abstract
The description of the temporary evolution of upconversion energy transfer processes in solid samples including doped luminescent centers is revised using a simple but non–restrictive pair model. The formalism is related to upconversion processes between a collective of donor and acceptor optical centers, and leads to analytic expressions for the temporary behavior of the emission intensities from the intermediate excited states and the up converted excited state. From a microscopic viewpoint, the results of the model are compared with numerical solutions of the system of differential equations and with those obtained from kinetic type equations, showing the limits of directly using the latter in the analysis of upconversion processes. The proposed model makes it possible to obtain average macroscopic solutions, explicitly dependent on the concentration of dopant luminescent centers in the crystalline lattice, and permits an adequate prediction of the shapes of the decay curves. It would improve the determination of the upconversion energy transfer rates from experimental data.
Keywords: Upconversion; energy transfer processes.
Resumen
Se desarrolla un modelo para la descripción de la evolución temporal de los procesos de transferencia de energía por upconversion en materiales de estado sólido, dopados con centros ópticos luminiscentes. El modelo de pares, sencillo aunque no restrictivo, aplica para procesos de upconversion en un colectivo de centros ópticos donores y aceptores y conduce a expresiones analíticas para la evolución temporal de las intensidades de emisión desde los estados excitados intermediarios y el estado excitado superior. Desde un punto de vista microscópico, se comparan los resultados del modelo con las soluciones numéricas del sistema de ecuaciones diferenciales y con aquellas obtenidas desde ecuaciones de tipo cinético, demostrándose las limitaciones de utilizar directamente estas últimas en el análisis de los procesos de upconversion. El modelo habilita establecer soluciones macroscópicas promedio, que son explícitamente dependientes en la concentración de centros luminescentes dopantes en la matriz cristalina, y que permiten una adecuada predicción de la forma de las curvas de decaimiento desde los estados excitados. El modelo podría mejorar la determinación de las velocidades de transferencia de energía por upconversion desde los datos experimentales.
Descriptores: Procesos de transferencia de energía; upconversion.
PACS: 78.90.+t
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