Estudio computacional de las energías de interacción de dímeros cis-trans y trans-trans del ácido fórmico
S.F. Figueredo, A.E. Ensuncho y J.M. López
Universidad de Córdoba, Departamento de Química, Grupo de Química Computacional, Cra 6 N 76-103, Montería, Córdoba-Colombia.
Received 6 October 2014; ]]> accepted 20 January 2015
Resumen
En este trabajo, se construyeron las superficies de energía potencial (PES, por sus siglas en inglés) de dímeros cis-trans y trans-trans del ácido fórmico a partir de una versión modificada del método annealing simulado, además, las geometrías de equilibrio, energías de interacción, y energías de deslocalización, fueron calculadas en el nivel de teoría MP2/6-311++G(3df,2p). Las energías de interacción calculadas tuvieron desviaciones de hasta 38.0% al no considerar el error por superposición de bases (BSSE, por sus siglas en inglés) y la energía del punto cero (ZPE, por sus siglas en inglés). También, se calcularon las energías de deslocalización correspondientes a la interacción entre el donador y el aceptador de electrones de los enlaces de hidrogeno, siendo -64.4 kcal mol-1 el valor de la mínima energía de deslocalización para el dímero más estable. En general, se observe) que las energías de deslocalización disminuyeron con el aumento de la longitud de los enlaces de hidrógeno, y en particular, se encontró una correlación razonable para ln[E(2)] como una función exponencial de la longitud de los enlaces de hidrogeno. Adicionalmente, se encontró una buena correlación entre las energías de interacción y las energías de deslocalización: altos valores de E(2)tot correspondieron con las energías de interacción más exergónicas. Lo anterior, permitió aproximar las energías de interacción como función de las energías de deslocalización de los enlaces de hidrógeno en dímeros de ácido fórmico.
Palabras clave: Energía de deslocalización; enlace de hidrógeno; energía de interacción; annealing simulado.
Abstract
In this work, potential energy surface (PES) of cis-trans and trans-trans formic acid dimers has been sampled using a modified version of annealing simulated method, and the geometries, interaction energies and delocalization energies were calculated at MP2/6-311++G(3df,2p) level of theory. In our findings, the interaction energy had deviations of up to 38.0% if basis set superposition error (BSSE) and zero-point energy (ZPE) are not taken in account. Also, for the hydrogen bond formation, we calculated delocalization energy of proton donor - proton acceptor interaction, being -64.4 kcal mol-1 the minimum value for delocalization energy of the most stable dimer. Generally, delocalization energies diminished with increasing of hydrogen bond length, and particularly, a reasonable correlation coefficient was found for ln[E(2)] as a exponential function of the hydrogen bond length. In addition, we have found a good correlation between interaction energies and delocalization energies: high values of E(2)tot correspond to the most exergonic interaction energies. This finding allowed approximate the interaction energy as function of total delocalization energy of hydrogen bonds in formic acid dimers.
Keywords: Delocalization energy; hydrogen bond; interaction energy; simulated annealing.
]]> PACS: 82.20. Wt; 31.15. A-; 31.15.ae
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