Simulación de adsorción en superficies a partir de cálculos ab initio sobre nano-clusters de átomos de oro
H. Francoa, L. Puertab, J. Murgichc, and V. Mujicad
a Escuela de Química, Facultad de Ciencias, Universidad Central de Venezuela, Apartado 47102, Venezuela.
b Departamento de Química, Laboratorio PHD, Facyt Universidad de Carabobo, Venezuela.
c Centro de Química, Instituto Venezolano de Investigaciones Científicas, Apartado 21827 Caracas 1041-A, Venezuela.
]]> d Escuela de Química, Facultad de Ciencias, Universidad Central de Venezuela, Apartado 47102, Venezuela. Arizona State University, Department of Chemistry and Biochemistry. P.O Box 871604, Tempe, AZ 85287-1604, USA. Centerfor Nanoscale Materials, Argonne National Laboratory, Argonne, Illinois 60439, USA.
Recibido el 25 de julio de 2011;
aceptado el 10 de abril de 2012
Resumen
En la investigación sobre propiedades magnéticas de interfaces, hemos implementado una metodología que permite emplear un programa que fue desarrollado con el fin de calcular la densidad de estados para un sistema de capa cerrada, al caso de un sistema de capa abierta. Dicha metodología fue empleada en el estudio tanto del sistema que resulta de la interacción de una molécula de alto momento dipolar: un tio-polipéptido, con una superficie de oro, así como, de los sistemas que representan la superficie. Son de nuestro interés las configuraciones de la alfa hélice orientada casi perpendicularmente, con su extremo negativo o positivo del dipolo, próximo a la superficie. Se determinaron ciertas propiedades características como el momento dipolar, el espín medio, densidad de espín y población electrónica cerca del nivel de Fermi. Nuestros resultados ayudan a entender como es modificada la densidad de estados (DDE) en un proceso que involucra la formación de estados de altos momentos magnéticos, los factores influyentes en el transporte de espín, así como el origen del magnetismo durante la formación de monocapas auto-ensambladas, por quimisorción, de tio-polipéptidos sobre superficies de oro.
Descriptores: ab initio; nanosistema; magnetismo inducido; quimisorción.
Abstract
]]> We have studied a nanosystem consisting of an alpha helix thio-polypeptide of high dipole moment chemisorbed on a Au23 cluster surface with sulfur as the linking atom. We have studied a particularly important geometry where the alpha helix is almost perpendicularly oriented with respect to the gold cluster surface for the two possible directions of the molecular dipole moment. We have performed an ab initio quantum chemical study of this system to determine some characteristic properties such as the electric dipole, spin density and electronic population (DOS) near the Fermi level. For the calculation of the surface DOS we have implemented a new methodology based on an algorithm developed by us to analyze the electronic density. Our results give some clues for the understanding of the changes in the DOS, and the appearance of electronic states with high magnetic moments, during the process of formation of self-assembled monolayers of thio-polypeptide molecules chemically inked to the surfaces of gold clusters. These processes are related to both chemisorption-induced magnetism and spin transport in these systems.Keywords: ab initio; nanosystem; induced magnetism; chemisorption.
PACS: 68.43.-h; 31.15.E-; 75.75.Lf
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Agradecimientos
Los autores agradecen al Dr. B. Gómez por hacer disponible la fuente Fortran77 densidad para el cálculo de las densidades de estados. También agradecen al Dr. C. González (Chemical and Biochemical Reference Data Division, NIST, Gaithersburg, Maryland 20899, USA) por su participación durante las sesiones de discusión. Este trabajo ha recibido el apoyo del Consejo de Desarrollo Científico y Humanístico (CDCH/UCV), a través del proyecto CDCH/UCV 03-00-6384-2006.
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