Estudio de las propiedades electrónicas de cúmulos de Pd: un estudio comparativo usando distintas técnicas y aproximaciones
F. Aguilera–Granja*, J.M. Montejano–Carrizales*, A. Vega**, J. Ferrer***, J. Rogan****, G. García*****
* Instituto de Física, Manuel Sandoval Vallarta, Universidad Autónoma de San Luis Potosí Álvaro Obregón 64, 78000 San Luis Potosí, S.L.P, México.
** Departamento de Física Teórica, Atómica, y Óptica, Universidad de Valladolid, E–47011 Valladolid, Spain.
*** Departamento de Física, Universidad de Oviedo, España.
**** Departamento de Física, Facultad de Ciencias, Universidad de Chile, Casilla 653, Santiago 1, Chile.
]]> ***** Facultad de Física, Pontificia Universidad Católica de Chile, Casilla 306, Santiago, Chile, 7820436.
Recibido el 28 de noviembre de 2007
Aceptado el 18 de febrero de 2008
Correspondencia:
e–mail: faustino@ifisica.uaslp.mx.
Resumen
Realizamos un estudio sistemático de las propiedades magnéticas colineales y no–colineales, así como de la metalicidad en cúmulos libres de PdN (2<N<21). Estudiamos también los efectos que la gemelación de cúmulos tiene sobre el magnetismo en cúmulos de hasta TV = 116 átomos. Para realizar estos estudios usamos dos técnicas: una de primeros principios basada en la teoría del funcional de la densidad (DFT) y otra semi–empírica basada en un Hamiltoniano de amarre fuerte (TB), que son dos de las técnicas más utilizadas en el campo cuando se trata de estudiar propiedades electrónicas de cúmulos. Encontramos que el magnetismo colineal presenta un comportamiento decreciente no–monotono como función del tamaño del cúmulo. Observamos también que la gemelación de los cúmulos puede, en algunos casos, aumentar el momento magnético en cúmulos de tamaño relativamente grande. En el caso de magnetismo no–colineal, encontramos que corresponde siempre a un estado excitado de baja energía, presentando el estado base siempre un orden magnético colineal. En cuanto a los métodos usados encontramos, en general, que las propiedades electrónicas, como el magnetismo, que se obtienen de la diferencia entre poblaciones electrónicas, están en general bien descritas por modelos semi–empíricos, aunque otras propiedades como el carácter metálico, cuya descripción requiere de la determinación exacta de la posición de los estados electrónicos, son también razonablemente descritas si el tamaño de los cúmulos es suficientemente grande. Comparamos nuestros resultados con cálculos previos reportados en la literatura así como con los resultados experimentales disponibles.
]]> Descriptores: Métodos basados en cálculos DFT; amarre fuerte; propiedades electrónicas; nano–estructuras; cúmulos de metales de transición.
Abstract
A systematic study of the colineal and no–colineal magnetic properties and the metallic behavior in free standing clusters of PdN (2<N<21) is carried out. We also study the effect of the twinning in clusters on the magnetism in clusters up to N = 116 atoms. To this aim we use two techniques: in one hand the ab initio based on the density functional theory (DFT) and on another hand semi–empirical based on the tight binding (TB) Hamiltonian. These are two of the most common used techniques to study the electronic properties of clusters. We found that the colineal magnetism has a no–monotonic decreasing behavior as a function of the cluster size. We observe that the twinning of clusters in some cases can increase the magnetic moment of relatively large size clusters. We found that the no–colineal magnetism always corresponds to a low energy excited state, and that the ground state always presents a colineal magnetic order. Respect to the methods, in general we found that the semi–empirical ones describe very well the electronic properties, as the magnetism; that are obtained from the difference between electronic populations. Although the metallicity requires of the exact determination of the position of the electronic states, it is razonably described by the semi–empirical method if the clusters size is big enough. We compare our results with previous calculations as well as with some experiments reported in the literature.
Keywords: DFT based calculation methods; tight binding; electronic properties; nanostructures; transition metal clusters.
PACS: 75.75+a; 36.40Cg; 75.30.Pd; 75.50.–y
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]]> Agradecimientos
El trabajo de investigación fue financiado parcialmente por CONACyT proyecto 50650, PROMEP–SEP–CA230. AV agradece al Ministerio de Educación y Ciencia de España (Project MAT2005–03415) y a la Junta de Castilla y León de España (Project VA68A06). Agradecemos también la ayuda en la parte de cómputo por parte de los Sres. J. Limón Castillo, J. Rentería Arriaga y J.C. Sánchez Leaños. Al Fondo Nacional de Investigaciones Científicas y Tecnológicas de Chile (proyectos 1070080 y 1071062 (JR)). Se agradecen también las facilidades brindadas por el Centro Nacional de Supercómputo (CNS) del Instittuto Potosino de Investigación Científica y Tecnológica (IPICyT), SLP, México.
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