Investigación

 

Melting of sodium clusters

 

Juan A. Reyes-Nava, Ignacio L. Garzón, Marcela R. Beltrán^†, Karo Michaelian

 

Instituto de Física, Universidad Nacional Autónoma de México Apdo. Post. 20-364, México D.F., 01000 México.

^† Instituto de Investigaciones en Materiales, Universidad Nacional Autónoma de México Apdo. Post. 70-360, México D.F., 01000 México.

 

Recibido el 9 de marzo de 2002.
Aceptado el 20 de junio de 2002.

 

Abstract

Thermal stability properties and the melting-like transition of Na_N, N = 13-147, clusters are studied through microcanonical molecular dynamics simulations. The metallic bonding in the sodium clusters is mimicked by a many-body Gupta potential based on the second moment approximation of a tight-binding Hamiltonian. The characteristics of the solid-to-liquid transition in the sodium clusters are analyzed by calculating physical quantities like caloric curves, heat capacities, and root-mean-square bond length fluctuations using simulation times of several nanoseconds. Distinct melting mechanisms are obtained for the sodium clusters in the size range investigated. The calculated melting temperatures show an irregular variation with the cluster size, in qualitative agreement with recent experimental results. However, the calculated melting point for the Na₅₅ cluster is about 40 % lower than the experimental value.

Keywords: Metal clusters; sodium clusters; melting in clusters; phase transitions in clusters.

 

Resumen

La fusión y las propiedades de estabilidad térmica de cúmulos de Na_N, N = 13-147, se estudian utilizando simulaciones de dinámica molecular en el ensamble microcanónico. El enlace metálico en los cúmulos de sodio se modela con un potencial de Gupta de muchos cuerpos que se basa en la aproximación de segundo momento de un hamiltoniano de amarre fuerte. Las características de la transición sólido a líquido en los cúmulos de sodio se analizan mediante el cálculo de cantidades físicas como la curva calórica, el calor específico y la desviación cuadrática media de las fluctuaciones en las distancias interatómicas, utilizando tiempos de simulación de varios nanosegundos. Mecanismos diferentes de fusión se obtuvieron para cúmulos de sodio en el rango de tamaños investigados. Las temperaturas de fusión calculadas muestran una variación irregular como función del tamaño del cúmulo, en acuerdo cualitativo con resultados experimentales recientes. Sin embargo, el punto de fusión calculado para el cúmulo de Na₅₅ es aproximadamente 40 % más bajo que el valor experimental.

Descriptores: Cúmulos metálicos; cúmulos de sodio; fusión en cúmulos; transición de fase en cúmulos.

 

PACS: 36.40.-c; 36.40.Mr

 

DESCARGAR ARTÍCULOS EN FORMATO PDF

 

References

1. U. Röthlisberger and W. Andreoni, J. Chem. Phys. 94 (1991) 8129.         [ Links ]

2. A. Bulgac and D. Kusnezov, Phys. Rev. Lett. 68 (1992) 1335.         [ Links ]

3. R. Poteau, F. Spigelmann, and P. Labastie, Z. Phys. D 30 (1994) 57.         [ Links ]

4. A. Rytkönen, H. Häkkinen, and M.Manninen, Phys. Rev. Lett. 80 (1998) 3940.         [ Links ]

5. F. Calvo and F. Spiegelman, Phys. Rev. Lett. 82 (1999) 2270.         [ Links ]

6. A. Aguado, J.M. López, J.A. Alonso, and M.J. Stott, J. Chem. Phys. 111 (1999) 6026.         [ Links ]

7. F. Calvo and F. Spiegelman, J. Chem. Phys. 112 (2000) 2888; and references therein.         [ Links ]

8. A. Aguado, J.M. Lopez, J.A. Alonso, and M.J. Stott, J. Phys. Chem. B 105 (2001) 2386; and references therein.         [ Links ]

9. T.P. Martin, Phys. Rep. 273 (2001) 199.         [ Links ]

10. M. Schmidt, R. Kusche, W. Kronmüller, B. von Issendorff, and H. Haberland, Phys. Rev. Lett. 79 (1997) 99.         [ Links ]

11 . M. Schmidt, R. Kusche, B. von Issendorff, and H. Haberland, Nature 393 (1998) 238.         [ Links ]

12. R. Kusche, T. Hippler, M. Schmidt, B. von Issendorff, and H. Haberland, Eur. Phys. J. D 9 (1999) 1.         [ Links ]

13. R. P. Gupta, Phys. Rev. B 23 (1981) 6265.         [ Links ]

14. V. Rosato, M. Guillope, and B. Legrand, Philos. Mag. A. 59 (1989) 321.         [ Links ]

15. Y. Li, E. Blaisten-Barojas, and D.A. Papaconstantopoulos, Phys. Rev. B 57 (1998) 15519.         [ Links ]

16. A. Posada-Amarillas and I.L. Garzón, Phys. Rev. B 54 (1996) 10362.         [ Links ]

17. I.L. Garzón and A. Posada-Amarillas, Phys. Rev. B 54 (1996) 11796.         [ Links ]

18. I.L. Garzón, K. Michaelian, M.R. Beltrán, A. Posada-Amarillas, P. Ordejón, E. Artacho, D. Sánchez-Portal, and J.M. Soler, Phys. Rev. Lett. 81 (1998) 1600.         [ Links ]

19. K. Michaelian, N. Rendón, and I. L. Garzón, Phys. Rev. B 60 (1999) 2000.         [ Links ]

20. K. Michaelian, M.R. Beltrán, and I. L. Garzón, Phys. Rev. B65 (2002) R041403.         [ Links ]

21. L. Verlet, Phys. Rev. 159 (1967) 98.         [ Links ]

22. K. Michaelian, Am. J. Phys. 66 (1998) 231;         [ Links ] Chem. Phys. Lett. 293 (1998) 202.         [ Links ]

23. J. Jellinek, T.L. Beck, and R.S. Berry, J. Chem. Phys. 84 (1986) 2783.         [ Links ]

24. S. Sugano, Microcluster Physics, (Springer-Verlag, Berlin, 1991).         [ Links ]

25. E.B. Krissinel and J. Jellinek, in Theory of Atomic and Molecular Clusters With a Glimpse at Experiments, edited by J. Jellinek (Springer-Verlag, Heidelberg, 1999), pp. 277.         [ Links ]

26. See, for example, Ref. 25, and references therein.

27. I.Z. Fisher, Statistical Theory of Liquids, (Univ. of Chicago Press, Chicago, 1966).         [ Links ]

28. E.B. Krissinel and J. Jellinek, Int. J. Quantum Chem. 62 (1997) 185.         [ Links ]

29. C. Rey, J. García-Rodeja, L.J. Gallego, and M.J. Grimson, Phys. Rev. E 57 (1998) 4420.         [ Links ]

30. J. Jellinek and I.L. Garzón, Z. Phys. D 20 (1991) 239.         [ Links ]

31. I.L. Garzón and J. Jellinek, in Physics and Chemistry of Finite Systems: From Clusters to Cristals, Vol. 1, edited by P. Jena, S.N. Khanna, and B.K. Rao (Kluwer Academic Publishers, Dordrecht, 1992) p. 402.         [ Links ]

32. Z.B. Guvenc and J. Jellinek, Z. Phys. D 26 (1993) 304.         [ Links ]

33. C.E. Román-Velázquez and I.L. Garzón, Z. Phys. D 26 (1993) S134.         [ Links ]

34. J. Jellinek and A. Goldberg, J. Chem. Phys. 113 (2000) 2570.         [ Links ]